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Leone, siciliano di nascita, fu responsabile della schola cantorum pontificia, e ammirato per la sua padronanza del greco e del latino. Venne eletto papa probabilmente nel gennaio del 681, ma dovette attendere l'approvazione ufficiale dell'imperatore prima di poter essere consacrato. In quel momento si stava svolgendo il VI concilio ecumenico a Costantinopoli (Costantinopolitano III, 680-681), e l'imperatore Costantino IV (668-685) rifiutò di approvare l'elezione di Leone finché non fu certo che il nuovo papa avrebbe ratificato le deliberazioni del concilio. Tra le più importanti vi era una condanna dell'eresia monotelita e dei suoi seguaci, che credevano che Cristo avesse un'unica volontà divina e perciò non fosse veramente umano.

Uno dei predecessori, Onorio I (625-638), non era riuscito a condannare quest'eresia e, secondo qualcuno, vi aveva persino aderito. L'imperatore era sicuro che il concilio avrebbe condannato Onorio ufficialmente, e che questa condanna avrebbe dovuto essere approvata da Leone. Ci vollero molti mesi per persuadere i nunzi apostolici presenti al concilio ad accettare, ed essi non ritornarono a Roma che nel luglio 682, portando con sé l'approvazione della consacrazione di Leone da parte di Costantino.

Per amor di pace tra il papato e l'impero, Leone accettò di ratificare le decisioni del concilio, inclusa la condanna di Onorio. In cambio, Costantino permise al papa di avere un rappresentante permanente alla corte imperiale e ridusse le tasse su alcuni territori pontifici. Dichiarò anche che gli arcivescovi di Ravenna, città imperiale dell'Italia settentrionale, dovessero in futuro essere consacrati dal papa cd essere da lui controllati.
Sebbene Leone definisse Onorio "profano traditore" della vera fede in una delle sue lettere all'imperatore, altrove parlò semplicemente della negligenza dei suoi predecessori che non avevano cominciato a porre rimedio all'espandersi dell'eresia. Si astenne anche dall'infliggere punizioni a quelli che il concilio aveva rimosso dall'ufficio: il suo interesse era la pace tra le varie fazioni, e pensava che con la clemenza avrebbe ottenuto più risultati che con la severità.

Il Liber Pontificalis parla dell'amore di Leone per i poveri e delle sue donazioni, e dice anche che raccolse le reliquie di diversi martiri dalle catacombe, per collocarle in una cappella speciale restaurata a tal scopo a Roma. Fece restaurare anche la chiesa di S. Giorgio in Velabro perché ne fruisse la comunità greca. Morì il 3 luglio 683 e la sua festa fu celebrata il 21 giugno fino al 1921; nel 1960 fu eliminata dal calendario universale.

MARTIROLOGIO ROMANO. A Roma presso san Pietro, san Leone II, papa: uomo versato tanto nella lingua greca quanto in quella latina, amante della povertà e dei poveri, accolse le decisioni del III Concilio di Costantinopoli.