Non si conosce nulla della sua vita anteriore al 657, anno in cui divenne papa, anche se si dice che sia nato a Segni in Campania. Ebbe successo nel papato in un periodo tormentato, quello delle dispute monotelite (sulle quali v. S. Agatone papa, 10 gen.) in corso soprattutto tra Roma e Costantinopoli. A causa di esse il penultimo predecessore di Vitaliano, papa S. Martino I (649-655, 13 set.), era stato portato a Costantinopoli dall'imperatore Costante, processato per alto tradimento e infine esiliato.
Vitaliano svolse un ruolo importante nello sviluppo della Chiesa in Inghilterra: presso di lui, infatti, si recò S. Benedetto Biscop (12 gen.) in occasione della sua prima visita a Roma; ed è durante il suo papato che ha avuto luogo il sinodo di Whitby (664), che risolse i dibattiti sulla data della Pasqua e altre questioni a favore della linea romana. Vitaliano mandò Teodoro (19 set.) come arcivescovo a Canterbury, insieme ad Adriano (9 gen.). Essi svolsero insieme un ruolo importante nell'avvicinamento della Chiesa di Inghilterra alla Sede di Roma e nella realizzazione dell'unità ecclesiastica dell'Inghilterra molto prima che esistesse l'unità politica. Vitaliano morì nel 672 e fu seppellito a San Pietro.
MARTIROLOGIO ROMANO. A Roma presso san Pietro, deposizione di san Vitaliano, papa, che si occupò con particolare impegno della salvezza degli Angli.
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CUSTODISCIMI IN QUESTO GIORNO, SIGNORESignore, resta con me in questo giorno e anima le mie azioni, le mie parole e i miei pensieri. Custodisci i miei piedi perché non passeggino oziosi, ma...
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PROTEGGIMI, SIGNORETi prego, Signore, proteggimi in questa notte. Tu sei per me il vero riposo: concedimi di dormire in pace. Veglia su di me, allontana ogni minaccia e guidami...